Public Class MeasurementDatagrid
 
    Private Shared mySpaltenbreiten() As Integer        'Array für die 
    ' Spaltenbreiten
    Private Shared myLength As Integer                  'Länge des Array
 
    Public Shared Sub BerechnenSpaltenbreiten(ByRef Datenfeld As DataGrid)
 
        'Verwendete Variablen
        Dim x As Integer = 0                            'Anzahl der Spalten
        Dim y As Integer = 0                            'Anzahl der Zeilen
        Dim i As Integer = 0                            'Laufvariabel
        Dim LetzteZeileErreicht As Boolean = False      'ja wenn Zeilenende 
        ' erreicht
        Dim LetzteSpalteErreicht As Boolean = False     'ja wenn Spaltenende 
        ' erreicht
        Dim s As String                                 'nimmt den Text aus 
        ' einem Datenfeld des Datagrids auf
        Dim g As Graphics = Datenfeld.CreateGraphics    'zur Umrechnung der 
        ' Textbreite in Integer benötigt
        Dim f As Font = Datenfeld.Font                  'der Font des Datagrids
        Dim size As SizeF                               'Speicher für die 
        ' Breite des Textes
 
        'Feststellen, wieviele Spalten in Datagrid vorhanden sind
        While Not LetzteSpalteErreicht
            Try
                s = Datenfeld.Item(x, y).ToString       'nur um über Fehler die 
                ' letzte Spalte zu ermitteln
                ReDim Preserve mySpaltenbreiten(y)      'Arraygröße anpassen
                mySpaltenbreiten(y) = 0                 'initialisieren
                y += 1                                  'nächste Spalte
            Catch ex As Exception
                LetzteSpalteErreicht = True             'Abbruchbedingung setzen
                y -= 1                                  'wieder einen zurück, 
                ' da der Wert nun eins zu hoch ist
                myLength = y                            'Wert zu auslesen 
                ' bereitstellen
            End Try
        End While
 
        'Die Spaltenbreiten der einzelnen ColumnHeader ermitteln
        Dim dgt As DataGridTableStyle
        For Each dgt In Datenfeld.TableStyles
            Dim dgc As DataGridColumnStyle
            For Each dgc In dgt.GridColumnStyles
                s = dgc.HeaderText
                size = g.MeasureString(s, f)
                mySpaltenbreiten(i) = CInt(size.Width)
                i += 1
            Next
        Next
 
        'Alle Zeilen und alle Spalten des Datagrid durchlaufen und optimale 
        ' Spaltenbreite 
        'für jede Spalte ermitteln
        While Not LetzteZeileErreicht
            Try
                For i = 0 To y
                    s = Datenfeld.Item(x, i).ToString()             'Spalten 
                    ' und Zeilen durchlaufen
                    size = g.MeasureString(s, f)                    'Größe 
                    ' ermitteln
                    If CInt(size.Width) > mySpaltenbreiten(i) Then  'merken, 
                    ' wenn in diesem Datenfeld
                        mySpaltenbreiten(i) = CInt(size.Width)      'ein Wert 
                        ' auftritt, der größer ist
                    End If                                          'alls in 
                    ' allen anderen
                Next
                x += 1                                              'nächste 
                ' Zeile
 
            Catch ex As Exception
                LetzteZeileErreicht = True                          _
                  'Abbruchbedingung
            End Try
        End While
 
        'Die Spaltenbreiten in die TableStyles einsetzen
        i = 0
        For Each dgt In Datenfeld.TableStyles
            Dim dgc As DataGridColumnStyle
            For Each dgc In dgt.GridColumnStyles
                dgc.Width = mySpaltenbreiten(i)
                i += 1
            Next
        Next
 
    End Sub
 
End Class

MeasurementDatagrid.BerechnenSpaltenbreiten(Me.Datagrid1)

Die Antwort auf die Frage nach dem Leben, dem Universum und dem ganzen Rest ist und bleibt 42!